- נמנה עם חברי בית”ר.
- בשנות ה-40 נאסר פעמיים על-ידי שלטונות המנדט ובשתי הפעמים הצליח להימלט – בפעם הראשונה ממחנה ”מזרע” שבעכו ובפעם השנייה ממחנה המעצר באריתריאה.
- לאחר רצח אברהם שטרן (”יאיר”) בשנת 1942 היה אחד משלושת מנהיגי לח”י.
- בשנים שלאחר כהונתו במוסד ניהל עסקים פרטיים ובמקביל סייע במאבק למען יהדות ברית-המועצות.
- בשנת 1970 הצטרף לתנועת החרות ונבחר להנהלתה. ניהל את מחלקת העלייה של התנועה, ומאוחר יותר את מחלקת הארגון. בשנת 1975 נבחר ליושב-ראש הנהלת התנועה.
- במרס 1987 נבחר רשמית ליושב-ראש תנועת החרות.
- בתחילת 1989 עיבד עם שר הביטחון יצחק רבין יוזמת שלום בת ארבעה פרקים שהתקבלה בממשלה, ובין היתר נקבע בה שיתקיימו בחירות בשטחים, ואולם בשל התנגדות ליוזמה בליכוד, הקשיח את עמדתו.
- מדיניות האיפוק של ממשלתו בזמן מלחמת המפרץ זכתה להערכה רבה מצד ארצות-הברית.
- במאי 1991 יזם את ”מבצע שלמה” להעלאת יהודי אתיופיה.
- התנגד להסכם הצהרת העקרונות (אוסלו א`) שנחתם עם הארגון לשחרור פלסטין (אש”ף), והביע את מורת רוחו מכך שהממשלה בראשות בנימין נתניהו המשיכה ביישום הסכם טאבה (אוסלו ב`).
- בשנת 2016, במלאות מאה שנה להולדתו, נקרא המכון לחקר הגולן שבתמיכת משרד המדע, ”מכון שמיר למחקר”.
